Die stetig weiterführende Miniaturisierung elektronischer Bauelemente hat zu der Vorstellung geführt, nanoskalige Kontakte durch den Verbund von geeignet synthetisierten organischen Molekülen mit Metallelektroden oder –oberflächen herzustellen. Nachdem erste Experimente mit molekularen Kontakten zunächst der Entwicklung experimenteller Technologien dienten und im wesentlichen zur Messung von einfachen Strom-Spannungs-Charakteristiken verwendet wurden, zielen gegenwärtige Untersuchungen auf ein tiefergehendes Verständnis der typischen Eigenschaften derartiger Systeme als Strukturen einer zukünftigen molekularen Elektronik ab. Da Transportphänomene hier nur in der Verbindung von molekularen mit festkörperphysika-lischen Prozessen verstanden werden können, erfordert eine theoretische Beschreibung eine enge Verzahnung von quantenchemischen mit aus der modernen mesoskopischen Physik bekannten Methoden und Verfahren. Als wesentlich erweist sich insbesondere die Wechselwirkung zwischen injizierten Ladungsträgern und intramolekularen Freiheitsgraden, wie Vibrationen und Rotationen, sowie mögliche Konformationen des Moleküls relativ zu den Elektroden. In diesem Projekt sollen zum einen jüngste experimentelle Befunde zum Übergang von kohärentem zu inkohärentem Ladungstransfer durch Einzelmolekülkontakte bzw. durch molekulare Schichten (SAM) verstanden werden. Wesentliche Parameter sind dabei die Temperatur und die angelegte Spannung. Die Vermutung ist, dass letztere zu einer lokalen Aufheizung des Molküldrahtes und einer damit einhergehenden Zerstörung elektronischer Kohärenz führt. Die Details dieses Übergangs aber hängen von der direkten Umgebung des Kontaktes ab, so dass Transport durch SAMs auch für höhere Spannungen kohärent erfolgt. Es soll dann untersucht werden, inwieweit dieses Phänomen gezielt zur Optimierung des Ladungstransports genutzt werden kann. Zum anderen sollen der Energietransport durch molekulare Kontakte und die damit verknüpfte thermische Leitfähigkeit analysiert werden. Entsprechende Ergebnisse sind von großer Relevanz für die Stabilität molekularer Kontakte, aber auch für das Verständnis des Ladungstransfers in Gegenwart lokaler Temperaturgradienten. Darüber hinaus gilt es zu erforschen, ob und inwieweit Asymmetrien molekularer Kontakte zur Rektifizierung des Wärmestromes verwendet und damit zur Kühlung kleiner metallischer Inseln eingesetzt werden könnten. Methodisch ist unser Ziel, eine Verknüpfung herzustellen von quantenchemischen ab initio Verfahren (DFT) zur mikroskopischen Struktur mit Realzeit-Quanten-Monte Carlo Simulationen und störungstheoretischen Methoden zur Transportdynamik fernab vom thermischen Gleichgewicht.